Hart war die erste Spielerin, die alle vier Grand-Slam-Turniere sowohl im Einzel als auch im Doppel und Mixed gewann. Diesen Erfolg wiederholten bislang nur Margaret Court Smith und Martina Navratilova.
Insgesamt gewann Hart bei Grand-Slam-Turnieren 35 Titel, die letzten beiden im Einzel und Mixed bei den US-Open 1955. Anschließend beendete sie ihre Karriere, 1969 wurde sie in die Hall of Fame aufgenommen.